Album đầu tiên của anh, Beautiful Soul (Tâm Hồn Đẹp), sau 2 năm để hoàn thành đã được tung ra vào ngày 28 tháng 9 năm 2004. Album bao gồm 4 bài hát đồng tác giả Jesse McCartney, "That Was Then", "Get Your Shine On", "What’s Your Name" và "She’s No You", cũng được viết bởi Desmond Child và Chris Braide. Bài hát chủ đề đạt đến #2 trên AOL và video "Beautiful Soul" đã được trình chiếu tại TRL, được bầu chọn lên top 10 50 lần, và đạt được thứ hạng cao nhất là #4. Album này đã bán được 1,5 triệu bản, đạt được đĩa bạch kim.

Chuyến lưu diễn đầu tiên của Jesse, cũng mang tên "Beautiful Soul" (được mở ra bởi ca sĩ/ nhạc sĩ và diễn viên Brie Larson) bắt đầu vào ngày 2 tháng 5 năm 2005 tại sân khấu Crest ở Sacramento, California. Phần lưu diễn ở Mỹ của chuyến lưu diễn dừng lại ở 56 địa điểm, kết thúc vào ngày 10 tháng 10 tại Madera District County Fair ở Madera, California. Jesse McCartney cũng trình diễn tại nhiều công viên giải trí, có cả Six Flags và Canada’s Wonderland, và đã trình diễn bài "Beautiful Soul" khi được mời làm khách trong vài talk show buổi tối, bao gồm "The Tonight Show with Jay Leno".

Chuyến lưu diễn này cùng với một ban nhạc mới, bao gồm Dory Lobel (guitar), Zane Carney (guitar), Andre De Santanna (giọng nền), Mitchell Yoshida (các loại đàn phím), Karen Teperberg (chơi trống), Margeaux "JoJo" Fernandez (giọng bè) and Julie Dickens (giọng bè). Vào mùa thu năm 2005, Jesse McCartney lưu diễn tại Úc, và cùng với Backstreet Boys ở Châu Âu, mùa hè năm 2005. Ngày 9 tháng 7, sự góp mặt của anh tại Paramount's Great America, Santa Clara, California đã được ghi hình như một CD diễn live và được phát hành vào tháng 11 năm 2005, đó là CD hòa nhạc đầu tiên của anh.